北京大学物理学院方哲宇教授团队，近期报道了一种利用超高分辨电子束操控金属等离激元调控低维量子材料谷极化的新方法。研究人员首先设计了结构对称的纳米天线与六方氮化硼/二硒化钨/六方氮化硼的金属/介质复合纳米结构，利用入射电子束超高分辨的特点，精准激发了金属纳米天线的圆偏振偶极电磁模式，通过近场相互作用在纳米尺度实现了对低维材料谷极化的操控。利用电子束激发位点的移动（空间分辨率小于5纳米），能够在50纳米内实现谷极化的“开”和“关”，以及100纳米内的谷极化态反转。相关工作以《Deep subwavelength control of valley polarized cathodoluminescence in h-BN/WSe2/h-BN heterostructure》为题发表在Nature Communications，12：291(2021)上。

　　研究背景

　　谷赝自旋作为与半导体材料能带结构极值相关的内禀特性[1]，为人们调控特定能谷中载流子行为提供了额外的自由度，有望成为新一代的信息载体。单层二维过渡金属硫化物材料（transition metal dichalcogenides，TMDs），由于其天然破缺的晶格反转对称性导致自旋与能谷耦合，使得人们能够通过外加圆偏振光场选择性的激发能谷，已在许多研究领域有着重要的应用，包括单向传输，拓扑保护，霍尔器件，强耦合、光电探测等等。

　　对于载流子谷自由度的操控是上述研究领域的基本要求，目前已报道可通过手性超构表面的等离激元模式对谷激子吸收和发射[2]进行调控，但是由于光学衍射极限的存在，限制了纳米尺度的谷自由度的操控，阻碍了谷赝自旋在介观尺度甚至量子领域的应用。

　　阴极荧光纳米显微技术（Cathodoluminescence，CL）作为一种非侵入性的表征方法，具有纳米尺度空间分辨率和精准的电子束激发能力，已被逐渐应用于金属纳米结构光子局域态密度表征以及辐射光场特性研究[3-5]。此外，通过薄层六方氮化硼与单层TMDs材料形成异质结也已实现对单层TMDs材料的阴极荧光探测。但对金属纳米结构与TMDs材料的复合结构还未有报道，如何在纳米尺度精准表征与操控金属结构电磁场对单层TMDs材料中载流子行为尤其谷赝自旋的影响是目前研究的难点。

　　创新研究

　　鉴于此，研究者提出一种基于纳米天线的新型二硒化钨谷极化电子束操控方法（图1a）。通过在六方氮化硼/二硒化钨/六方氮化硼异质结上设计一些非手性的长方形纳米天线，利用电子束局域激发打破对称性，获得纳米天线圆偏振偶极电磁模式。移动电子束激发位置可改变局域光子态密度分布，操控结构电磁场模式，并通过自主改造的收集光路（图1b）对纳米结构不同偏振态的远场辐射进行表征。

　　图1：（a）结构示意图。（b）阴极荧光探测系统示意图

　　最为引人注目的，是这种方法可以在室温下就实现对单层TMDs材料能谷的近场选择性激发，这种激发方式能够克服传统的光学激发衍射极限。电子束激发位置的移动带来对应的谷极化动态操控（图2），在50纳米左右的调控步长即可实现谷极化度从约15%到-10%的变化。这种深亚波长尺度的谷极化操控，可应用于介观及量子谷电子学研究中。

　　图2：谷极化度随电子束激发位置移动的变化

　　进一步，研究者从原理上对近场谷极化操控进行了分析，从电磁场模拟的金属纳米天线电荷分布随时间演化图可以看出，激发位置不同可以产生不同旋性的圆偏振偶极电磁模式（图3a），与上述谷极化光谱的响应一一对应，因此可以认为纳米天线与单层二硒化钨之间发生了以偶极-偶极相互作用的共振能量转移，在近场范围内满足了谷极化激发的条件（图3b）。

　　图3：（a）纳米天线电荷分布随时间演化图。（b）近场谷极化操控原理图。

　　总 结

　　该工作提出的新型低维量子材料谷极化电子束操控方案，为谷电子学的研究提供了新的研究方法。同时，该工作可指导谷电子器件纳米尺度集成，在逻辑运算、光电存储及未来量子信息研究中有着重要意义，显示了金属等离激元在可见光纳米谷电子器件上的巨大应用潜力。